Quiralidad de la superficie de Fermi inducida en una monohoja de TaSe2 formada por una reacción de interfaz Ta/Bi2Se3

Nature Communications volumen 13, número de artículo: 2472 (2022) Citar este artículo

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El bloqueo del momento de espín en aisladores topológicos y materiales con interacciones de tipo Rashba es una característica extremadamente atractiva para nuevos dispositivos espintrónicos y, por lo tanto, está bajo intensa investigación. Se están realizando importantes esfuerzos para identificar nuevos sistemas de materiales con bloqueo del momento de espín, pero también para crear heteroestructuras con nuevas funcionalidades espintrónicas. En el presente estudio abordamos ambos temas e investigamos una heteroestructura de tipo van der Waals que consiste en el aislante topológico Bi2Se3 y una única triple capa (TL) de Se-Ta-Se de TaSe2 de tipo H cultivada mediante un método que explota una interfaz. Reacción entre el metal adsorbido y el selenio. Luego mostramos, utilizando difracción de rayos X de superficie, que la simetría del TL tipo TaSe2 se reduce de D3h a C3v como resultado de un desplazamiento atómico vertical del átomo de tantalio. La fotoemisión resuelta por espín y momento indica que, debido a la disminución de la simetría, los estados en la superficie de Fermi adquieren un componente de espín en el plano formando un contorno de superficie con una textura de espín helicoidal similar a Rashba, que está acoplada al cono de Dirac de el sustrato. Nuestro enfoque proporciona una ruta para realizar sistemas de electrones bidimensionales quirales a través de ingeniería de interfaz en epitaxia de van der Waals que no existen en los materiales a granel correspondientes.

Los materiales bidimensionales (2D) de Van der Waals (vdW) se han convertido en materiales fascinantes en muchos campos de la física de la materia condensada, como por ejemplo en topología y magnetismo. De especial interés es la epitaxia vdW donde los sistemas exhiben una brecha vdW en la interfaz. El adsorbato se puede cultivar sobre el sustrato con alta calidad estructural y sin necesidad de emparejamiento de redes1,2. En materiales topológicos, las nuevas funcionalidades implican el bloqueo del espín y el impulso del electrón, como se realiza en los aisladores topológicos (TI), así como en los semimetales de Dirac y Weyl. Se ha descubierto que el estado de superficie topológica quiral (TSS) en los TI es muy eficaz para convertir una corriente de carga en una corriente de espín que puede ejercer grandes pares de órbita de espín (SOT) en una capa ferromagnética (FM) adyacente3,4,5. 6. Una cuestión crítica es que la eficiencia del SOT resultante del TSS puede verse influenciada por varios factores, como la presencia de estados masivos y la aparición inducida por la flexión de banda de un gas de electrones bidimensional, que recientemente se ha demostrado que se minimiza. reduciendo el espesor de la película de Bi2Se37. De manera similar, los dicalcogenuros de metales de transición (TMDC) con una estructura electrónica no trivial que contiene un metal pesado como Mo, W, Pt y Pd también han encontrado un interés notable como materiales fuente de espín a partir de una conversión significativa de carga a espín8,9,10. 11.

Por el contrario, el TMDC TaSe2 metálico tiene una estructura electrónica trivial en su forma masiva y cristaliza en la estructura 2H (coordinación prismática trigonal alrededor del tantalio por el selenio). El SOC elimina la degeneración de espín de las bandas, induciendo una polarización de espín que fija los espines de los electrones en la dirección fuera del plano. Este escenario se conoce como “Ising-SOC” en analogía con el “modelo de Ising” relacionado con una cadena unidimensional de espines con orientación hacia arriba y hacia abajo únicamente12,13,14,15,16,17.

Aquí demostramos que en una heteroestructura tipo van der vdW que consiste en una única triple capa (TL) de Se-Ta-Se en la superficie (0001) del TI Bi2Se3 se crea una quiralidad en los estados electrónicos de la superficie de Fermi (FS) que se acopla al del cono de Dirac a través de la interfaz vdW. La monohoja de TaSe2 se prepara mediante un procedimiento simple, que no se basa en métodos de exfoliación o epitaxia de haz molecular que se han utilizado en muchos estudios anteriores, sino que utiliza una reacción de interfaz entre átomos de tantalio que se depositan directamente sobre un Bi2Se3(0001). sustrato. Encontramos que este método simple conduce a islas planas que se forman a partir de monohojas de TaSe2 bien ordenado con una estructura tipo H. La ausencia del centro de inversión en la monohoja, en combinación con el fuerte acoplamiento espín-órbita (SOC) inherente a TaSe2, da como resultado una división de espín de los estados electrónicos en la energía de Fermi con estados con polarización de espín opuesta en el extremo opuesto. Puntos K y K' no relacionados con simetría en la zona de Brillouin (BZ). Hasta ahora, se ha asumido generalmente que las monohojas de TMDC son a granel. El análisis de difracción de rayos X de superficie (SXRD) proporciona no sólo evidencia clara de que se forma una única monohoja de TaSe2 tipo H, sino también de que el átomo de tantalio central en el entorno prismático de selenio se desplaza verticalmente, elevando así el plano del espejo horizontal y bajando el punto. simetría de grupo desde D3h hasta C3v. Luego utilizamos espectroscopia de fotoemisión resuelta por espín y momento, en combinación con cálculos ab-initio, para estudiar el efecto de la relajación estructural en la estructura electrónica. Encontramos que una consecuencia muy importante es que los estados polarizados por espín en el FS adquieren un componente de espín en el plano, creando así una quiralidad. Una monohoja de baja simetría de este tipo puede servir como un material eficiente de fuente de espín que no sólo evita las dificultades encontradas por los estados masivos y de electrones libres en Bi2Se3 sino que también da lugar a un SOT fuera del plano más sofisticado para manipular películas ferromagnéticas magnetizadas perpendicularmente, como demostrado recientemente en una heteroestructura WTe2/permalloy9.

La monohoja de H-TaSe2 se preparó depositando una cantidad de submonocapa de tantalio sobre una superficie prístina de un monocristal de Bi2Se3(0001), seguido de un recocido a 480 ∘C durante varios minutos. La Figura 1a, b muestra patrones de difracción de electrones de baja energía (LEED) de Bi2Se3 prístino y cubierto con TaSe2 (0001). La prístina superficie Bi2Se3(0001) exhibe un patrón LEED simétrico triple que indica la ausencia de maclamiento de cristales. Después de la preparación de la monohoja de H-TaSe2, las manchas del sustrato se atenúan y aparecen nuevas manchas que están relacionadas con la formación de una monohoja de TaSe2 (Fig. 1b). El parámetro de red en el plano se deriva de la posición de reflexión en aproximadamente 1,19 unidades de red recíprocas (rlu) en relación con las reflexiones del sustrato Bi2Se3 de primer orden. La posición del punto, así como la simetría del grupo de puntos del patrón de difracción (3 m para Bi2Se3 y 6 mm para TaSe2, también se confirma mediante los experimentos SXRD (ver Información complementaria, sección A y Fig. 3, respectivamente). a0 = b0 = 348 pm, lo que corresponde a una deformación por tracción del 1,5% en comparación con la del 2H-TaSe2 en masa (343 pm)18.

Patrones LEED recopilados para la prístina (a) y la superficie Bi2Se3(0001 cubierta por H-TaSe2 (b). El anillo exterior de reflejos pertenece a la monohoja H-TaSe2. En combinación con los experimentos SXRD, la simetría del grupo de puntos del LEED Se determina que el patrón es de 3 m para Bi2Se3 y 6 mm para TaSe2, este último relacionado con la presencia de dos dominios girados 60 grados entre sí.

La superficie cubierta de tantalio se estudió mediante microscopía de efecto túnel (STM), como se describe en las figuras 2a, b. La superficie de Bi2Se3(0001) se caracteriza por terrazas de varios cientos de nanómetros de ancho, que están separadas por escalones, de 950 pm de altura, que se corresponden bien con el espesor de una única capa quíntuple (QL) de Bi2Se3. La estructura de Bi2Se3 está compuesta de QL, cada una de las cuales consta de capas Se-Bi-Se-Bi-Se, que están separadas por una brecha de van-der-Waals (vdW). Los propios QL están apilados en una secuencia ABCA.... En la imagen STM de corriente constante en la Fig. 2a (U = −1 V, I = 100 pA), las islas TaSe2 en las terrazas aparecen como elevaciones brillantes con una altura aparente de aproximadamente 600 pm. El perfil a lo largo de la línea blanca se muestra en la Fig. 2b. Refleja los escalones QL de 950 pm de altura y las islas de 600 pm de altura. Según las imágenes STM, las islas se pueden atribuir a una monohoja de TaSe2, cuya altura se espera que sea aproximadamente igual a 600 pm, es decir, la mitad del parámetro de red de la celda unitaria c0 = 1,271 nm de 2H-TaSe218 a granel. De estas observaciones se puede concluir que la interfaz entre la triple capa TaSe2 y el primer QL Bi2Se3 se caracteriza por la secuencia de capas Se-Ta-Se/Se-Bi-Se-Bi-Se, es decir, la interfaz es similar a vdW. . Esta conclusión está respaldada por el hecho de que los parámetros de red de la película son cercanos a los del TaSe2 a granel con una relación inconmensurable entre la película y el sustrato y por la observación de que el recocido de la muestra más allá de 480 ∘C conduce a la evaporación de la película. Basándose únicamente en la imagen STM, no se puede hacer una asignación inequívoca de la estructura de la película al tipo H o T, ya que la altura del poliedro es casi idéntica en ambos politipos19.

Imagen de microscopía de efecto túnel (U = −1 V, I = 100 pA) de islas TaSe2 (brillantes) en la superficie Bi2Se3(0001). b Perfil de altura a lo largo de la línea blanca en (a). Tenga en cuenta que la altura del escalón de la terraza (≈950 pm) se relaciona con un QL completo. La altura de las islas es aproximadamente igual a 600 pm en relación con la altura de una sola monohoja de Se-Ta-Se en la superficie Bi2Se3.

SXRD llevó a cabo una caracterización estructural detallada en la línea de luz BM25b de la Instalación Europea de Radiación Sincrotrón (ESRF) en Grenoble (Francia) utilizando un difractómetro UHV de seis círculos. En la Fig. 3, las intensidades experimentales, I (hkℓ), a lo largo de varias barras en el espacio recíproco se representan en una escala logarítmica versus la transferencia de momento (qz) normal a la superficie de la muestra. En total, se recogieron 86 intensidades de reflexión independientes de la simetría. A diferencia de los cristales a granel, la coordenada ℓ = qz/c⋆ en la red recíproca es un parámetro continuo (no entero) debido a la periodicidad de la red que falta a lo largo del eje c de la monohoja. La unidad de red recíproca se refiere al sustrato Bi2Se3 donde c⋆ = 1/c0 = 1/(2,864 nm) = 0,349 nm−1. Se observa una distribución de intensidad que varía continuamente, lo que refleja la presencia de una estructura ultrafina a lo largo de la superficie normal. El amplio perfil de intensidad en forma de "campana", que se observa a lo largo de todas las varillas, puede verse como una reflexión de Bragg ampliada de tamaño finito de la monohoja.

El análisis cuantitativo se llevó a cabo ajustando las intensidades experimentales a las observadas. Debido a la alta simetría de la estructura cristalina bidimensional, que pertenece al grupo plano p3m1, el análisis de la estructura es sencillo. Todos los átomos están ubicados en posiciones de alta simetría de la siguiente manera: Se en (0, 0, 0) [posición Wyckoff (1a)], Ta en (1/3, 2/3, z) [posición Wyckoff (1b)]20 y el átomo de Se de la capa superior en (0, 0, z). Por tanto, los únicos parámetros posicionales libres son las posiciones z del átomo de tantalio y de selenio en la parte superior de la triple capa de Se-Ta-Se. Además, se permitió que variaran un factor de escala general y un parámetro de Debye (B = 8π < u > 2), que reflejan el desorden térmico y estático21.

Las líneas continuas en la Fig. 3 representan las intensidades calculadas según el modelo de estructura esbozado en la Fig. 4a. La calidad del ajuste se mide mediante el parámetro de bondad de ajuste (GOF) y el residuo no ponderado (Ru) (RU = ∑∣∣Iobs∣ − ∣Icalc∣∣/∑∣Iobs∣. Aquí, Iobs, Icalc son los experimentales y calculados intensidades, respectivamente. La sumatoria abarca todas las reflexiones. El GOF está dado por: GOF= \(\sqrt{1/(NP)\cdot \sum [{({I}_{{{{{\rm{obs} }}}}}-{I}_{{{{{\rm{calc}}}}}})}^{2}/{\sigma }^{2}]}\), donde la diferencia entre los valores observados y las intensidades calculadas se normalizan a las incertidumbres expresadas por la desviación estándar (σ) y a (N − P), es decir, la diferencia entre el número de reflexiones independientes (N) y el número de parámetros (P) que varían. derivar valores de GOF = 1,56 y Ru = 0,13. Estos valores son muy satisfactorios. Observamos que la simulación también tiene en cuenta la presencia de dos dominios rotacionales de la celda unitaria TaSe2 con respecto a la superficie del sustrato trigonal. Esto se hace calculando el promedio incoherente de las magnitudes del factor de estructura relacionadas con cada uno de los dos dominios orientados mutuamente a 60∘. El hermanamiento de la estructura de la película es también la razón por la cual el patrón LEED de la película presenta una simetría séxtuple en lugar de triple. La Figura 4a muestra un diagrama esquemático de la estructura derivada del ajuste óptimo.

a – e Intensidades experimentales (símbolos) y calculadas (líneas continuas) para la monohoja tipo H de TaSe2 en Bi2Se3 (0001) a lo largo de varias varillas independientes de simetría en una red recíproca como se indica en la etiqueta. Las líneas discontinuas representan intensidades calculadas para la monohoja 1T basadas en las mismas posiciones z para los átomos que en el tipo H. La unidad de transferencia de momento perpendicular (qz) se refiere a la red del sustrato Bi2Se3 (1/c0 = 0,349 nm−1). El modelo 1T puede excluirse claramente debido a su ajuste considerablemente peor. Las barras de error representan incertidumbres de 1σ de las intensidades experimentales.

a Modelo de estructura de la monohoja H-TaSe2 derivado del análisis SXRD. Las esferas rojas y grises representan selenio y tantalio, respectivamente. Los números indican distancias en unidades de picómetro (pm) y los que están entre paréntesis se refieren al cristal en masa. b Gráfico de contorno de GOF versus H (altura de la monohoja prismática) y z (posición relativa de tantalio dentro de la unidad prismática. El mínimo global está dado por la cruz en H = 337 pm y z = 0,42. Un nivel de contorno corresponde a un paso en GOF en un 3%. Las incertidumbres de H y z se estiman sobre la base de ΔGOF = +3%. Para más detalles, consulte el texto.

Las bolas pequeñas (rojas) y grandes (grises) representan átomos de selenio y tantalio, respectivamente. La monohoja tipo H tiene solo un grosor de una TL y se apila como a granel. Los números indican distancias en picómetros (pm) y los que están entre paréntesis se refieren a valores globales en 2H-TaSe218. También probamos diferentes modelos de estructura, como la estructura monohoja tipo T con un entorno octaédrico de selenio alrededor del átomo de tantalio. El mejor ajuste obtenido para este modelo se muestra mediante las líneas discontinuas en la Fig. 3. Es claramente evidente que las intensidades calculadas para este modelo se ajustan a los datos experimentales con una precisión considerablemente menor que las calculadas para la estructura tipo H. Cuantitativamente, el Ru, así como el GOF, logrados para la estructura en T son aproximadamente un factor dos mayores que para la estructura en H. Este resultado prueba inequívocamente que la monohoja es de tipo H. De manera similar, se puede excluir la presencia de la estructura de tipo 2H: para más detalles, nos referimos a la sección A de la Información complementaria.

El resultado más importante del análisis SXRD es que el átomo de tantalio central no está ubicado en el centro del prisma en z = 0,5 unidades de red (lu), sino que está desplazado verticalmente a z = 0,42 lu. Simultáneamente, la altura del TL es aumentó ligeramente de 336 pm en el volumen a 337 pm en la monohoja (ver números entre paréntesis en la Fig. 4a). El desplazamiento hacia abajo del átomo de tantalio de aproximadamente 27 pm fuera de la posición central implica una modificación de la distancia interatómica Ta-Se en aproximadamente un 5 y un 8%. La distancia Ta-Se más cercana al átomo de selenio superior e inferior, que en la estructura general de 2H-TaSe2 es igual a 259 pm, se modifica a 280 y 246 pm, respectivamente. Esta relajación vertical relativamente fuerte del átomo de tantalio se atribuye a la bidimensionalidad y polaridad de la estructura, donde la monohoja de TaSe2 experimenta un entorno fuertemente asimétrico a lo largo de z. Se caracteriza por la presencia del sustrato Bi2Se3 debajo y el vacío arriba. Esta asimetría del entorno estructural implica una redistribución de carga que hace que la posición z = 0,5 sea energéticamente inestable. El resultado experimental se confirma mediante cálculos ab-initio (consulte la sección C de la Información complementaria).

Hemos evaluado cuidadosamente la incertidumbre de la determinación de la distancia como se muestra en la Fig. 4b, donde se traza el GOF versus la altura (H) del TL y la posición (z) del átomo de tantalio. La cruz marca el mínimo global en H = 337 pm yz = 0,42. Cada nivel de contorno representa un paso del 3% en GOF con respecto al nivel anterior. La incertidumbre de H y z puede estimarse mediante la variación del GOF ante la variación de H y z. Un aumento del GOF del 3% por encima del mínimo se considera significativo, especialmente porque la estructura básica no se ve afectada por las pequeñas modificaciones de H y z y debido al gran número de reflexiones independientes (86) en relación con el número de reflexiones libres. parámetros (solo dos posicionales y un ADP). Bajo este supuesto, encontramos incertidumbres de ΔH = ±5 pm y Δz = ±0.02 unidades de red, correspondiendo esta última a ± 7 pm. Como consecuencia del desplazamiento atómico, la simetría del grupo de puntos del prisma tipo H disminuye de D3h (\(\overline{6}\)2m) a C3v (3m), lo que induce una componente del giro en el plano. -polarización, como se demostrará mediante experimentos de fotoemisión resueltos por espín y momento y mediante cálculos ab-initio a continuación. Los resultados del análisis SXRD sirven como entrada para el análisis de la estructura de bandas resuelta por espín.

Se llevaron a cabo experimentos de fotoemisión con resolución de espín y momento utilizando un microscopio de momento con resolución de espín22 en la línea de luz NanoESCA23 del sincrotrón Elettra en Trieste (Italia). La muestra se mantuvo a 80 K y se utilizó luz polarizada p con una energía fotónica de hν = 40 eV. El haz de fotones incidente se encuentra en el plano ky − kz con un ángulo de 25∘ por encima del plano de la superficie. Al utilizar microscopía de momento de resolución de espín, se puede recolectar simultáneamente un amplio ángulo de aceptación de fotoelectrones de hasta ±90∘. Los discos de impulso medidos proporcionan un acceso completo a los estados electrónicos resueltos por espín en mapas de impulso de espacio recíproco bidimensionales (kx, ky) de la intensidad de la fotoemisión en toda la superficie de la zona de Brillouin (SBZ). Además, al escanear la energía de enlace EB, se pueden obtener mapas tridimensionales completos de EB(kx, ky), que contienen dispersión de bandas a lo largo de todas las direcciones de la SBZ24.

La Figura 5a, b muestra la estructura de banda promediada por espín de la superficie prístina y cubierta de H-TaSe2 Bi2Se3 (0001) a lo largo de las direcciones que conectan puntos de alta simetría de la primera SBZ. El rango de energía se encuentra entre EF y 2,0 eV de energía de enlace (EB). La estructura de la banda experimental puede verse como una superposición de dos partes individuales, a saber, la del sustrato Bi2Se3(0001) y la de la monohoja H-TaSe2, ya que la hibridación entre estos estados es baja (consulte el cálculo analizado en la sección Información complementaria, C). En las proximidades del punto \(\overline{{{\Gamma }}}\) se observa el estado superficial topológico (TSS) del sustrato Bi2Se3, al que comúnmente se le conoce como “cono de Dirac” con el punto de Dirac ( DP) que se encuentra varios cientos de meV por debajo de EF. Esta posición por debajo de EF está relacionada con el n-dopaje debido a defectos de selenio. El TSS es estable tras la formación de la monohoja H-TaSe2, solo el DP cambia ligeramente a una energía de unión más alta.

Estructura de banda experimental con promedio de espín de la superficie prístina (a) y H-TaSe2 cubierta de Bi2Se3(0001) (b) a lo largo de direcciones que conectan puntos de alta simetría en la primera BZ. DP denota el punto de Dirac. Las líneas verdes en (b) representan el cálculo basado en el modelo de estructura derivado de SXRD. La estructura de bandas resuelta por espín de la superficie cubierta con H-TaSe2 se muestra en (c). La densidad espectral y la polarización de espín proyectadas a lo largo del eje y están representadas por las barras de escala de la derecha.

La estructura de bandas observada de la monohoja H-TaSe2 es similar a la del 2H-TaSe2 en masa, lo que verifica cualitativamente que el Se-Ta-Se TL es de hecho del tipo H. Sin embargo, existen algunas diferencias, por ejemplo, el número de bandas que cruzan EF, como se analizó en varios estudios previos19,25,26. La monohoja H-TaSe2 es metálica: hay una banda relacionada con Ta-5d que cruza EF entre \(\overline{{{\Gamma }}}\) y \(\overline{M}\). Las bandas más profundas y también fuertemente dispersivas en el rango de energía de enlace entre 1 y 2 eV están relacionadas con los estados Se-p26. Las curvas de distribución de energía de los electrones (EDC) a lo largo de \(\overline{{{\Gamma }}}\)-\(\overline{M}\) y \(\overline{{{\Gamma }}}\)- Las direcciones \(\overline{K}\) se analizan en la sección B de Información complementaria (Fig. 3).

La estructura de banda resuelta por espín de la muestra cubierta con H-TaSe2 que se muestra en la Fig. 5c revela que existe una alineación antiparalela entre la textura de espín del TSS y la de los estados derivados de Ta-5d que cruzan EF entre los \(\overline {M}\) y el punto \(\overline{{{\Gamma }}}\). Los cálculos analizados en la sección C de la información complementaria y en la figura 8 complementaria reproducen este escenario y sugieren que la orientación antiparalela está relacionada con la minimización del potencial de correlación cambiaria.

La Figura 6a-c compara el mapa de impulso experimental integrado por espín en el nivel de Fermi (EF) con el FS calculado dentro de la primera SBZ. El FS de la monohoja TaSe2 se caracteriza por bolsas de agujeros circulares alrededor del punto \(\overline{{{\Gamma }}}\)- y el \(\overline{K}\)-, así como el “hueso de perro”. ” como una bolsa de electrones alrededor del punto \(\overline{M}\), siendo este último una consecuencia del acoplamiento espín-órbita (SOC) y la falta de simetría de inversión en la monohoja H-TaSe219,26. Los mapas de momento calculados se superponen a los experimentales para z = 0,38, z = 0,43 y z = 0,50. Aquí, los cálculos se refieren únicamente a la monohoja H-TaSe2 “independiente” y no se tiene en cuenta el TSS del sustrato. Como se analiza con más detalle en la sección de Información complementaria, esto se justifica por la débil hibridación entre los estados correspondientes a través de la brecha vdW de la interfaz.

a – c Comparación entre el mapa de momento de fotoemisión experimental de H-TaSe2/Bi2Se3 en la superficie de Fermi con los calculados (líneas rojas) para las posiciones z = 0,38, 0,43 y 0,50 del átomo de tantalio dentro de la triple capa de Se-Ta-Se . El hexágono blanco indica la primera zona de Brilloin. d–h primer plano de la cavidad del agujero en el punto \(\overline{K}\) enfatizando la dependencia de su tamaño y posición en z. La mejor coincidencia se observa cuando z está en el rango de 0,41 a 0,43, de acuerdo con el modelo de estructura derivado de SXRD.

La inspección directa revela claramente que los detalles del contorno FS dependen sensiblemente de la posición z del átomo de tantalio. Mientras que para z = 0,38, el bolsillo \(\overline{K}\) está demasiado cerca del punto \(\overline{{{\Gamma }}}\), se mueve hacia afuera hasta que la posición vertical de tantalio alcanza z = 0,43. En este punto, el contorno FS experimental y calculado se ajusta bastante bien, tanto en lo que respecta al tamaño como a la ubicación de las bolsas. Aumentar z más allá de 0,43 solo conduce a un aumento del tamaño de la cavidad del agujero \(\overline{K}\), en lugar de un mayor desplazamiento hacia afuera. Esto se demuestra con más detalle en la Fig. 6d – h, que muestra el cambio y el aumento de tamaño al aumentar z. La coincidencia óptima entre el cálculo y el experimento se encuentra para z = 0,43, lo que concuerda perfectamente con el análisis SXRD.

En sólidos no magnéticos, la generación de estados electrónicos polarizados por espín requiere la ruptura de la simetría global. La transición de 2H-TaSe2 a granel con su grupo espacial P63/mmc simétrico de inversión (simetría de grupo de puntos D6h) a la monohoja H-TaSe2 "no relajada" con simetría de grupo de puntos D3h (ausencia de simetría de inversión) representa tal caso. El SOC elimina la degeneración de espín de las bandas, lo que induce una polarización de espín que fija los espines de los electrones en la dirección fuera del plano. En analogía con el modelo "Ising", que originalmente se refiere a una estructura de espín unidimensional con giros hacia arriba y hacia abajo únicamente, este escenario se conoce como "Ising-SOC". Se considera que el Ising-SOC es responsable de la fuerte mejora del campo crítico HC2 en TMDC superconductores, como en H-NbSe212,13,14,15 monohoja gruesa y MoS216,17 cerrado. Lo más importante es que en la monohoja de H-TaSe2 estudiada aquí, la simetría del grupo de puntos se reduce aún más de D3h a C3v por el desplazamiento vertical del átomo de tantalio.

Como consecuencia de la simetría reducida de la monohoja de TaSe2, se observa una pronunciada polarización de espín en el plano. El mapa de impulso resuelto por giro en el FS se muestra en la Fig. 7a. Muestra la polarización de espín proyectada en el plano que está codificada como paralela (roja) y antiparalela (azul) a la dirección y, siendo la misma que la dirección del haz incidente. La mitad inferior de la Fig. 7a muestra el contorno FS calculado de la monohoja H-TaSe2 como guía para el ojo. La incidencia anormal del haz de fotones da lugar a un gradiente de intensidad desde la parte superior hacia la parte inferior de la imagen del momento debido al dicroísmo lineal en la distribución angular de las intensidades resueltas en el espín27. El mapa de impulso resuelto por espín muestra que los estados relacionados con la monohoja H-TaSe2 en EF exhiben una pronunciada polarización de espín en el plano, que es una consecuencia directa de su estructura atómica de baja simetría. En particular, el mapa de polarización de espín medido en la Fig. 7a revela que el estado circular central del H-TaSe2 FS alrededor de \(\overline{{{\Gamma }}}\) exhibe una textura de espín quiral pronunciada. La misma medición resuelta por espín también proporciona información sobre la textura de espín del cono de Dirac Bi2Se3 ubicado más cerca de \(\overline{{{\Gamma }}}\), revelando una quiralidad antiparalela relativa a los estados FS de H-TaSe2 ( ver también Información complementaria, sección C).

Mapa experimental del momento de fotoemisión resuelto por espín de la monohoja H-TaSe2 en Bi2Se3 en el nivel de Fermi (a) en comparación con cálculos en los que la posición del átomo de tantalio se encuentra en z = 0,43 (b), z = 0,50 (c). El código de color cuantifica el grado de polarización en el plano a lo largo del eje y como lo indica la barra de escala de la derecha.

Para investigar la apariencia de una textura de espín en el plano con más detalle, hemos calculado los estados de resolución de espín en EF utilizando el formalismo totalmente relativista de Dirac-Kohn-Sham implementado en el paquete FPLO1828,29. Llevamos a cabo estos cálculos para diferentes posiciones z del átomo de tantalio dentro de la celda unitaria. La Figura 7b, c muestra los resultados para z = 0,43 y 0,50, respectivamente. Mientras que este último corresponde al poliedro prismático simétrico D3h "ideal", el primero corresponde al modelo de estructura derivado SXRD con simetría de grupo de puntos C3v (Fig. 4). La polarización de espín de los estados se muestra proyectada a lo largo del eje y, lo que permite una comparación directa con el experimento. En las figuras complementarias se presenta una imagen tridimensional y representaciones codificadas por colores de la polarización del espín a lo largo de las tres direcciones. 4, 5 y 8, respectivamente.

De acuerdo con la discusión anterior, no existe un componente en el plano de la textura de espín para z = 0,50 (Fig. 7c). La situación cambia si se permite que el átomo de tantalio se relaje hasta z = 0,43 (Fig. 5b). En buena concordancia con la polarización del espín observada experimentalmente, aparece un componente en el plano de la textura del espín que da lugar a una quiralidad del estado circular central alrededor de \(\overline{{{\Gamma }}}\). La quiralidad en el FS se observa en todos los estados, como por ejemplo, en la bolsa de electrones en forma de “hueso de perro” alrededor de los puntos \(\overline{M}\), aunque con un peso espectral más débil. Esto hace que la quiralidad del espín de estos estados sea más exigente de observar experimentalmente. En las partes superiores de las figuras 7a, b, las flechas roja y azul enfatizan los componentes de polarización positiva y negativa a lo largo de los "huesos de perro". Los débiles componentes de polarización positiva y negativa en el plano que se observan experimentalmente en estos puntos indican que también se encuentra una concordancia cualitativa con la textura de espín quiral en el plano calculada en las bolsas de electrones de “hueso de perro”, además de la fuerte contorno circular alrededor de \(\overline{{{\Gamma }}}\). En la sección C (Figura 7 complementaria) de la Información complementaria proporcionamos más cálculos del contorno FS para el modelo estructural alternativo de la monohoja 1T-TaSe2, que, sin embargo, se puede descartar claramente mediante comparación directa con el experimento.

Explotando una reacción de interfaz simple entre el tantalio adsorbido en la superficie (0001) de Bi2Se3, hemos preparado una heteroestructura que interconecta el TSS de Bi2Se3 con una monohoja de TaSe2 bidimensional tipo H. La combinación de los estados de tipo Dirac del sustrato Bi2Se3 con los estados electrónicos divididos SOC en EF de la monohoja H-TaSe2 de simetría reducida en su proximidad provoca un bloqueo del momento de giro en este último. Nuestro enfoque proporciona una ruta para realizar nuevos sistemas de electrones bidimensionales quirales que no existen en los materiales a granel correspondientes y puede abrir nuevos enfoques en el campo de la conversión de espín a carga y los pares de torsión de espín-órbita30. Un TMDC no magnético en el límite de la película ultrafina parece ventajoso para lograr un SOT grande, ya que evita las dificultades encontradas con Bi2Se3 causadas por la aparición de estados de electrones libres y en masa directamente en contacto con la capa ferromagnética. Además, pueden surgir fenómenos de transporte interesantes a partir de la quiralidad opuesta de los estados en el punto \(\overline{{{\Gamma }}}\) de las películas adyacentes. Sin duda, esto debe explorarse en futuros estudios. A pesar de estas interesantes posibilidades para futuras investigaciones sobre este sistema en particular, es importante señalar que el método descrito aquí se puede utilizar para preparar varias capas de TMDC a base de selenio en Bi2Se3. Por lo tanto, nuestro enfoque se puede utilizar para preparar y explorar diversos materiales y heteroestructuras interesantes.

Los experimentos se llevaron a cabo in situ en condiciones de vacío ultraalto (UHV) en diferentes cámaras de UHV. La superficie (0001) de los monocristales de Bi2Se3 se limpió mediante ciclos repetidos de pulverización suave de iones Ar+ seguido de recocido hasta 500 ∘C durante varios minutos hasta que la espectroscopía electrónica Auger (AES) no mostró ningún rastro de carbono y oxígeno31,32 y Se observó un patrón de difracción de electrones de baja energía (LEED) muy contrastado. El tantalio se depositó por evaporación de una varilla de tantalio calentada mediante bombardeo con haz de electrones. La cantidad de tantalio depositada se calibró mediante AES, microscopía de efecto túnel (STM) y ex posteriori mediante SXRD. La monohoja de H-TaSe2 se forma recociendo la muestra preparada a 480 ∘C durante varios minutos hasta que el patrón de difracción LEED muestra puntos adicionales relacionados con la formación de la fase H-TaSe2.

Los experimentos XRD se llevaron a cabo en la línea de luz BM25B de la Instalación Europea de Radiación Sincrotrón (ESRF) utilizando un difractómetro de seis círculos operado en el modo del eje z. El ángulo del haz primario (λ = 0,71 Å) se estableció en αi = 2,0 grados. Las intensidades de reflexiones integradas [INTobs(hkl)] se recopilaron realizando escaneos omega sobre la muestra normal y recogiendo el haz reflejado mediante el uso de un detector de píxeles bidimensional. Luego, los INTobs (hkl) se multiplicaron por los factores de corrección instrumental Ccorr como se describe en detalle en las referencias. 33,34 obteniendo las intensidades experimentales [Iobs (hkl)] vía: Iobs(hkl)=INTobs(hkl) × Ccorr. La incertidumbre total (1σ) de Iobs(hkl) se estima en aproximadamente un 10% según se deriva de la reproducibilidad de las reflexiones equivalentes de simetría.

Se llevaron a cabo experimentos de fotoemisión con resolución de espín y momento utilizando un microscopio de momento con resolución de espín22 en la línea de luz NanoESCA23 del sincrotrón Elettra en Trieste (Italia). La muestra se mantuvo a 80 K y los fotoelectrones de la región de la banda de valencia H-TaSe2 se excitaron utilizando luz polarizada p y una energía fotónica de hν = 40 eV. Los fotoelectrones emitidos en el ángulo sólido completo sobre la superficie de la muestra se recolectaron utilizando un microscopio de impulso35. El microscopio de momento forma directamente una imagen de la distribución de fotoelectrones en función del momento lateral del cristal (kx, ky) que es registrado por un detector de imágenes. Aquí, nos referimos a estos mapas de intensidad 2D como "discos de impulso", que representan cortes de energía constantes a través de la función espectral de la banda de valencia I (kx, ky, E). Para las mediciones de microscopía de momento con resolución de espín, se introduce un monocristal W(100) en el microscopio de momento, de modo que los electrones se reflejen especularmente en la superficie del cristal, de modo que se conserve la imagen del momento 2D36. Los electrones reflejados desde la superficie del cristal sufren una dispersión dependiente del espín, de modo que la polarización del espín se puede obtener en cada punto de los discos de impulso en todo el SBZ37. La intensidad registrada en la rama del detector de imágenes de resolución de espín depende de que el espín del electrón esté alineado paralelo o antiparalelo al eje de cuantificación vertical.

Todos los cálculos de la teoría funcional de la densidad se realizaron utilizando el paquete FPLO1828. Modelamos la monocapa Se-Ta-Se como independiente utilizando los parámetros de red experimentales con 20 Å de vacío entre capas para disminuir las interacciones entre imágenes periódicas. La integración de la zona de Brillouin se realizó en una cuadrícula de 12 × 12 × 1 puntos k irreducibles utilizando el método del tetraedro. Empleamos la teoría totalmente relativista de cuatro componentes de Dirac-Kohn-Sham tal como se implementó en FPLO1829. La aproximación de gradiente generalizado (GGA) parametrizada por Perdew et al.38 se utilizó para aproximar el potencial de correlación de intercambio. Las texturas de giro representan el valor esperado dependiente de k del operador de giro.

Los datos fuente de todos los datos y las figuras de este trabajo están disponibles previa solicitud del autor correspondiente.

El código fuente de los cálculos realizados en este trabajo está disponible a pedido de los autores correspondientes.

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Este trabajo cuenta con el apoyo de la Fundación Alemana de Ciencias bajo la subvención SPP 1666 (Aisladores topológicos) y por el BMBF bajo las subvenciones 5K19PGA y 05K16PGB. TR agradece el apoyo financiero de la Fundación Alemana de Investigación en virtud de la subvención RI 2908/1-1. TR y JG han contado con el apoyo de la Deutsche Forschungsgemeinschaft a través del SFB 1143, SFB1415 y el Cluster of Excellence EXC 2147 de Würzburg-Dresden (ct.qmat). Los autores agradecen a F. Weiss por la asistencia técnica. HLM, AP, KM y RF agradecen al personal de la ESRF por su apoyo y hospitalidad durante su estancia en Grenoble. HLM, CT, AP y YJC también agradecen al personal de Elettra por su ayuda y hospitalidad durante su visita a Trieste, y a G. Zamborlini y M. Jugovac (PGI-6) por su ayuda en el uso de la línea de luz NanoESCA.

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Correspondencia a Holger L. Meyerheim.

Los autores declaran no tener conflictos de intereses.

Nature Communications agradece a Kapildeb Dolui, Toru Hirahara y al otro revisor anónimo por su contribución a la revisión por pares de este trabajo. Los informes de los revisores pares están disponibles.

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Polyakov, A., Mohseni, K., Felici, R. et al. Quiralidad de la superficie de Fermi inducida en una monohoja de TaSe2 formada por una reacción de interfaz Ta/Bi2Se3. Nat Comuna 13, 2472 (2022). https://doi.org/10.1038/s41467-022-30093-1

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Recibido: 04 de diciembre de 2020

Aceptado: 14 de abril de 2022

Publicado: 05 de mayo de 2022

DOI: https://doi.org/10.1038/s41467-022-30093-1

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